Целью кондиционирования является перевод отходов в твердую форму с пониженной растворимостью и повышенной механической устойчивостью.
Различные виды непереработанных отходов или отходов, переработанных с использованием методов, рассмотренных ранее, должны быть кондиционированы для того, чтобы сделать эти отходы приемлемыми для хранения и захоронения. Так как уровень активности и тип отходов определяют значительные отличия в методах кондиционирования, то делается различие между высокоактивными отходами и отходами других категорий, включая отходы, содержащие плутоний или другие трансурановые элементы. Кратко остановимся на некоторых методах кондиционирования, применяемых в настоящее время.
Высокоактивные отходы (ВАО), как правило, образуются на заключительном этапе ядерного топливного цикла – при переработке облученного ядерного топлива, выгруженного из ядерного реактора и доставленного на радиохимический завод. Чаще всего термином ВАО обозначают раствор продуктов деления, полученный во время первого цикла процесса экстракции (извлечения) плутония и урана из облученного топлива. В настоящее время практически во всех развитых ядерных странах признана оптимальной следующая схема переработки ВАО:
- хранение в жидкой форме для снижения остаточного тепловыделения до приемлемого;
- отверждение выдержанных жидких ВАО и временное хранение в контролируемых условиях;
- окончательное захоронение отвержденных отходов в могильнике, размещенном в стабильных геологических формациях.
Наиболее распространенным способом кондиционирования (отверждения) жидких ВАО является остекловывание. Практически во всех проектах жидкие отходы включаются в матрицу боросиликатного стекла при температуре около 1100 оС (в альтернативных технологиях используется фосфатное стекло). Принципы остекловывания жидких отходов изучались с 1960-х годов. Многие исследования были посвящены качеству остеклованных продуктов, например, скорости их выщелачивания[3] в различных средах, их радиационной стойкости, влиянию термических нагрузок и их долговременное поведение. Эти исследования продемонстрировали эффективность и гибкость процесса остекловывания.
Сопротивление выщелачиванию остеклованного материала (стекла) вместе с коррозионной стойкостью материала упаковок составляют первичный барьер безопасности во время промежуточного хранения отходов в поверхностных устройствах, предшествующего передаче отходов на окончательное захоронение. В условиях окончательного захоронения упаковки с отходами будут подвергаться коррозии и выщелачиванию стекла вследствие воздействия подземных вод в течение более чем 1000 лет. Качество стекла определяет природу и значение радиационного источника в могильнике и относительную функцию геологической среды как барьера безопасности, обеспечивающего защиту биосферу от загрязнения в отдаленном будущем.
Альтернативой процессу остекловывания является Synroc (синтетическая порода) процесс, в котором вместо того, чтобы включать отходы в стеклянную матрицу, окиси отходов и необходимые добавки преобразуются в синтетическую породу (титансодержащие минералы, цирконолит, перовскит и др.), очень сложную по структуре и составу природных минералов. Для некоторых минералов доказана их стабильность в природных условиях в течение геологических периодов времени. Однако, Synroc процесс еще не достиг технологической «зрелости» процесса остекловывания, хотя в будущем он может стать ценной альтернативой последнему.
Для низкоактивных отходов (НАО), среднеактивных отходов САО) и отходов, содержащих альфа-излучающие радионуклиды, используются несколько методов кондиционирования. Одним из наиболее распространенных способов таких РАО является цементирование – включение отходов в цементные матрицы. Существует большой потенциал для использования этого процесса, поскольку продукт цементации имеет некоторые присущие ему качества, например, радиационная стойкость и совместимость со многими видами условий окружающей среды. Часто упоминаемый недостаток этой технологии состоит в том, что при цементировании (бетонировании) увеличивается объем отходов. Дополнительным аспектом, который необходимо учитывать, является способность цемента влиять на геохимические условия подземного захоронения в геологических формациях. Для кондиционирования отходов, загрязненных трансурановыми элементами (альфа-излучателями), в настоящее время используются специальные химически устойчивые цементы, например, суперфосфатные цементы.
В конечном счете, приемлемость типа цемента зависит от характеристик предполагаемой среды захоронения и совместимости бетона со свойствами этой среды.
Для кондиционирования химических осадков, которые образуются в результате переработки жидких низкоактивных веществ, в настоящее время применяется способ битуминизации (включение в битумную матрицу). Этот процесс используется на протяжении более 30 лет. Кондиционированный продукт битуминизации имеет очень низкую проницаемость и растворимость в воде и является совместимым с большинством природных сред. Однако некоторые ограничения должны применяться в отношении включения сильно окисленных компонентов, например, нитратов, биологически разлагаемых веществ растворимых солей. Кроме того, может быть поставлен вопрос относительно долговременной физико-химической и радиационной устойчивости битума, так как это может повлиять на эффективность защитного барьера для очень долгоживущих радионуклидов, например, таких как 239Pu.
Битуминизация является типичным способом для кондиционирования концентратов с очень низким тепловыделением. Однако присутствие растворимых солей может вызвать специфические проблемы после захоронения отходов, связанные с повышенной скоростью выщелачивания. Вместе с тем, по сравнению с другими способами процесс битуминизации более эффективен с точки зрения снижения объема кондиционированных отходов, что является его преимуществом в отношении стоимости на этапе захоронения.
Разрабатывались и другие процессы кондиционирования, основанные на включении радиоактивных концентратов (смолы, осадки, золы и др.) в органические полимеры. Основные различия между этими процессами и процессом битуминизации заключаются в следующем:
- процесс при комнатной температуре;
- вода может быть включена вместе с радиоактивными компонентами; таким образом, во всех случаях не требуется выпаривание;
- высоко эффективное включение растворимых солей, например, нитратов, сульфатов;
- низкая скорость выщелачивания, меньшая зависимость от содержания растворимых солей.
Как отмечалось ранее, иногда отходы со значительным содержанием плутония представляют частную проблему. Само по себе присутствие очень долгоживущих радиоизотопов (например, период полураспада 239Pu составляет 24500 лет) в таких отходах может, в долгосрочной перспективе, оказывать влияние на окружающую среду подобное кондиционированным ВАО. После нескольких тысяч лет обе категории (альфа-содержашие отходы и ВАО) имеют незначительное тепловыделение, но продолжают оставаться источниками радиационной опасности. Поэтому долговременные предосторожности и меры безопасности могут быть подобны и обе категории могут потребовать геологического захоронения.