Документы Царского архива имели в годы правления Ивана Грозного большое политическое значение. Не только новые, но и старые дела царь использовал в целях современной ему политической практики. Например, в 1566 году Иван Грозный ознакомился с духовными и договорными грамотами великих и удельных князей, с документами архивов бывших великих княжеств и Новгорода; часть архивных дел он распорядился перенести в свою Постельную казну.
В поисках причин и поводов боярско-княжеских измен (реальных и мнимых) и оправдания проводимой им политики репрессий Иван IV тоже опирался на документы Царского архива. Не случайно «сыскное дело» о Семене Ростовском 1554 года царь взял к себе при разбирательстве деля князя Старицкого. Не случаен и состав документов, отобранных им для временной передачи в Постельную казну в Александрову слободу.
К следственным материалам, отложившимся в Царском архиве, прибегали и при составлении синодика в последние годы жизни Ивана Грозного.
Царский архив был тесно связан с текущим правительственным и придворным делопроизводством, с делами, непосредственно касающимися самого государя. Здесь сосредоточились челобитные на государево имя и решения, принятые после рассмотрения челобитных, а также и изветы, на основании которых чинили розыск (обычно под пыткой), и многочисленные судебно-следственные дела, в том числе «соборные дела» против еретиков. В Царском архиве подбирали документы для работы заседаний Боярской думы, думских комиссий, там и откладывались материалы этой деятельности. Постоянно обращались к документам Царского архива при местнических спорах; там хранились и сами местнические дела. Документы Царского архива о служебных назначениях (при дворе, в армии, в центральных и местных учреждениях) использовали при составлении разрядных росписей и разрядных книг, при подготовке свадеб государей и их родственников, при праздновании рождения царских детей и т.п.
Документальные материалы Царского архива широко использовались во внешней политике Российского государства. Именно в делах Царского архива найдены были казавшиеся по представлениям того времени достаточно убедительными «исторические» обоснования Казанской и Ливонской войн. На документы архива ссылались в доказательство исторических прав Ивана IV на царский титул и в подтверждение признания этого титула другими государями иногда их даже показывали послам. Их использовали во время переговоров с посольствами, ссылаясь иногда на прежние «грамоты». Русские дипломаты умели защищать права своей державы на основе исторических документов и старых летописей с искусством, которым больше не обладали нигде в Европе. В посольских книгах можно встретить ссылки на летописи (недавние и старые), причем не только на русские, но и на зарубежные. Во время переговоров с польско-литовскими послами зимой 1562-63 гг. дьяки обращались и к их хроникам, и к «грамотам жаловальным русских государей».
На основании материалов Царского архива составлялись выписки из посольских дел о сношениях с отдельными государствами. Они были незаменимым справочным пособием для московских дипломатов. Известны выписки о сношениях Российского государства с Польско-Литовским: краткая и пространная. В подробной приказной Выписке за 1487-1573 гг. изложены основное содержание посольских документов и дипломатических переговоров, сведения о приеме послов и гонцов. Вероятно, и эта Выписка является (подобно изучаемой Описи) копией более ранней Выписки, так как в рукописи много помет (приписки, исправления слов и цифр), перенесенных из другой рукописи. Составление Выписки в середине 1570-х гг. можно объяснить и политическими обстоятельствами - выдвижением кандидатуры русского государя на польский престол.
Перед отправлением за рубеж посольства его члены знакомились с документами прежних посольств в это государство, с материалами об истории и обычаях страны. Имела место определенная специализация в области внешних сношений. Лица, неоднократно бывавшие в посольствах, становились знатоками и посольской документации. Задачей составителей посольских отчетов было выявить и обобщить информацию не только о политических событиях в странах пребывания посла и о внешнеполитическом положении этих государств, но и о других государствах и их планах.
Документы Царского архива служили основным источником для составителей официальных летописей. В летописях можно найти сведения о событиях жизни государя и его семьи, о письмах царя к лицам царского семейства, о маршрутах государевых поездок, нередко с указанием дат пребывания государя в том или ином месте, а также о строительстве и освящении храмов, утверждении в архиерейских должностях, тексты посланий иерархов. В летописях есть информация о строительстве городов и крепостей, о военных походах и смотрах и т.п.
В летописях передается содержание посольских документов, резюмируются данные посольских книг. При составлении посольских документов и летописей обращались и к хроникам зарубежного происхождения, которые также находились в Царском архиве: в ящике 114 - «Летописец Литовских князей», в ящике 217 - «перевод с Летописца польского и перевод с космографии».
В царском архиве хранили, видимо, и официальные летописи, во всяком случае, черновые варианты. В ящике 224 находились «списки, что писати в летописец, лета новые прибраны от лета 7068-го до лета 7074-го и до 76-го», «списки черные, писал память, что писати в летописец лет новых, которые у Олексея взяты» (ящик 223). В царском архиве, вероятно, имлись и заготовки, которые использовались при составлении летописных сказаний и которые пригодились позднее при редактировании и внесении изменений в лицевую летопись - современные событиям записи 1538, 1546, 1547, 1553 годов и др. Царский архив был, по существу, и архивом официального летописания.