В 1878 году Суриков начал работать над картиной «Утро стрелецкой казни». Картина была завершена в 1881 году. На картине изображены стрельцы, поднявшие восстание в 1698 году, которых ведут на казнь.
В 1881 году Суриков становится членом Товарищества передвижных художественных выставок.
П. М. Третьяков в 1883 году приобрёл картину Сурикова «Меншиков в Берёзове». У художника появились деньги для зарубежной поездки. Он побывал в Германии, Италии, Франции, Австрии, ознакомился с коллекцией Дрезденской галереи, собранием Лувра.
В 1881 году Суриков сделал первый эскиз «Боярыни Морозовой», в 1884 году начал работать над картиной. Впервые о боярыне Морозовой Василий Иванович услышал от своей тётки Ольги Матвеевны Дурандиной, у которой он жил в Красноярске во время учёбы в уездном училище. Долгое время Суриков не мог найти типажа для боярыни. Прототипом Морозовой стала тётка Сурикова — Авдотья Васильевна Торгошина. Её муж, Степан Фёдорович, изображён на картине «Утро стрелецкой казни» — стрелец с чёрной бородой. В виде смеющегося купца слева на картине «Боярыня Морозова» изображён бывший дьяк Сухобузимской Троицкой церкви Варсанофий Семёнович Закоурцев. Закоурцев позировал Сурикову для этюда «Смеющийся священник» в Красноярске ещё в 1873 году. Странник с посохом справа на картине написан с переселенца, которого Суриков встретил по дороге в Сухобузимское. «Боярыня Морозова» экспонировалась на XV Передвижной выставке 1887 года.
В 1887 году Суриков начинает работать в жанре портрета. Одним из первых стал портрет матери (1887 год). Портрет «Мой брат» также, вероятно, был создан в 1887 году.
8 апреля 1888 года скончалась жена Сурикова. В начале лета 1889 года художник вместе с дочерьми уехал в Красноярск, где прожил до осени 1890 года. В Красноярске было написано полотно «Взятие снежного городка» (завершено в 1891 году, хранится в Русском музее).
Игру «Взятие снежного городка» Суриков впервые увидел в раннем детстве по дороге в родное село матери, Торгошино. Идею картины художнику подал его младший брат Александр. Он изображён справа на картине, стоящим в кошеве. В кошеве сидит, изображённая в профиль, Екатерина Александровна Рачковская — жена известного красноярского врача. Снежный городок был построен во дворе усадьбы Сурикова. В игре участвовали крестьяне деревни Базаиха.
За картину «Взятие снежного городка» на Международной выставке в Париже (1900 год) Суриков получил именную бронзовую медаль.
Во время посещения Сибири Суриков изучал жизнь и быт местных народов: вогулов, остяков, хакасов и др. В 1891 году началась работа над картиной «Покорение Сибири Ермаком Тимофеевичем». Этюды для картины Суриков писал на реке Обь. Летом 1892 года Василий Иванович жил на золотых приисках И. П. Кузнецова в Хакасии. В своём письме он писал: «Пишу татар. Написал порядочное количество. Нашел тип для Ермака». Работа над картиной «Покорение Сибири Ермаком Тимофеевичем» продолжилась на Дону в 1893 году, а закончилась в 1895 году.
С 1893 года Суриков — действительный член петербургской Академии художеств.
В октябре 1895 года, будучи в Красноярске, Суриков задумал картину «Переход Суворова через Альпы». Первым прототипом для Суворова стал красноярский отставной казачий офицер Фёдор Фёдорович Спиридонов. Ф. Ф. Спиридонов составлял родословную для Сурикова. В то время Спиридонову было 82 года. В 1898 году появился этюд, в котором современники видели прототипом Суворова преподавателя пения Красноярской мужской гимназии Григория Николаевича Смирнова. Г. Н. Смирнов также имел белую лошадь, которую Суриков изобразил на картине под Суворовым. Летом 1897 года Суриков посещает Швейцарию, где пишет этюды. Работа над картиной «Переход Суворова через Альпы» завершилась в 1899 году — в 100-летие итальянского похода Суворова. Картина выставлялась в Санкт-Петербурге, Москве, и была приобретена императором.
Идея картины «Степан Разин» появилась у Сурикова ещё в 1887 году, но работа над картиной началась в 1900 году. Этюды для картины Суриков писал в Сибири и на Дону.
Прототипом Степана Разина стал красноярский учёный Иван Тимофеевич Савенков, или его сын — Тимофей Иванович. Возможно, что ранние этюды делались с Ивана Тимофеевича, а поздние — с его сына.
Исследователем творчества А. Дёмкиным было высказано мнение, что в создании картины «Степан Разин» нашли отражение собственные глубокие переживания Сурикова, связанные с обстоятельствами его жизни в те годы. Первый эскиз картины 1887 года, созданный художником ещё до смерти его супруги Е. А. Шаре, изображал Разина с персидской княжной во главе целой флотилии судов, выступающих в поход; причём отмечается, что в образе княжны, расположенном в центре композиции, художник, судя по всему, изобразил свою Елизавету Августовну. После смерти жены в 1888 г. изменилась композиция картины и её эмоциональный настрой: на эскизах 1900-х годов остался только один чёлн, исчез образ персидской княжны, Разин, погружённый в тягостные раздумья, не связан чувствами и переживаниями с другими казаками. Отмечается схожесть образа Разина с фотографиями и автопортретами Сурикова тех лет. Суриков продолжил работать над лицом Разина даже после продажи картины в 1907 году и закончил её только в 1910 году. Высказывается мнение, что в результате огромная картина, возможно, стала своеобразным эмоциональным автопортретом художника.
Эмоциональную оторванность Разина от окружающих его персонажей, отличающую эту картину от предыдущих Ермака и Суворова, долгую работу над образом Разина, наряду с другими особенностями композиции и кажущимися недостатками исполнения, отмечал и его современник Максимилиан Волошин. Картина экспонировалась владельцем на Всемирной выставке в Риме (1911).
В 1907 году Суриков стал членом Союза русских художников, покинув ряды Товарищества передвижников.
Параллельно со «Степаном Разиным» Суриков работает над несколькими картинами. В 1901 году В. М. Крутовский показал Сурикову брошюру Н. Оглоблина о Красноярском бунте (издана в Томске в 1902 г.). В Красноярской шатости 1695—1698 гг. участвовали предки Сурикова — Пётр и Илья Суриковы. Суриков начинает картину «Красноярский бунт 1695 года».
Остался неосуществлённым замысел картины «Княгиня Ольга встречает тело князя Игоря, убитого древлянами». Картина была задумана в 1909 году во время поездки на озеро Шира.
После прочтения книги И. Е. Забелина «Домашний быт русских цариц в XVI—XVII веках», Суриков с 1908 года пишет картину «Посещение царевной женского монастыря» (1912 год). Прототипами царевны стали внучка художника Наталья Кончаловская и Ася Добринская.