В современной практике рециклирование Pu осуществляется путем загрузки 1/3 AЗ МОХ-ТВС, а в некоторых реакторах Германии и Швейцарии допускается большее количество МОХ-сборок (до 40 %). Среднее содержание Pu в МОХ-топливе Франции составляло 5,3 % до 1999 г., а в Германии – 4,8 % по делящимся нуклидам Pu и 7,1 %всех нуклидов Pu. С 2000 г. получено разрешение увеличить в МОХ-топливе французских PWR содержание Pu до 7,08 %, а с 2004 г. до 8,6 %. Рост содержания Pu в топливе позволит увеличить выгорание МОХ-топлива до глубины выгорания UO2-топлива и достичь между этими двумя типами топлива паритета. В табл. 4.14.3 показано изменение схемы перегрузки PWR 900 МВтэл. во Франции по мере накопления опыта рециклирования и данных о поведении МОХ-топлива.
Таблица 4.14.3
Изменение порядка “моксификации” французских PWR 900 МВтэл.
| UO2-топливо | МОХ-топливо | Схема перезагрузки ТВС и обогащение по 235U | |||
| количество циклов | выгорание, ГВт×сут/т | количество циклов | выгорание, ГВт×сут/т | ||
| Начальный период с 1987 по 1993 гг. | 16 MOX+36 UO2 (3,25% 235U) | ||||
| Гибридная схема с 1993 по 2003 гг. | ~ 37 | 16 MOX+28 UO2 (3,7 235U; 5,3% Pu) | |||
| Паритетная схема с 2004 г. | 16 MOX+36 UO2 (3,7% 235U) |
Для выравнивания энерговыделения в AЗ реактора MOX-TBС, как правило, имеют 3 зоны, содержащие ТВЭЛы с различной концентрацией Pu. Например, в современных французских сборках AFA-2G-МОХ средняя концентрация Pu в ТВЭЛах равна 5,3 %, а реально она снижается от центра к периферии ТВС с 6,75 до 3,35 %.
В ближайшие планы Франции (2004-2005 гг.) входит паритетно увеличить выгорание до 52 ГВт∙сут/т (для уранового топлива разрешение уже получено), а к 2010 г. – до 70 ГВт∙сут/т.
Самое высокое содержание Pu (до 8,3 %) находится в МОХ-топливе бельгийских и швейцарских реакторов. Выгорание МОХ-ОЯТ швейцарских реакторов в среднем составляет уже 51 ГВт∙сут/т, а пиковое выгорание достигает 60 ГВт∙сут/т. В настоящее время завод в Десселе начал готовить таблетки с 10 % Pu.
Параметры начальной и современной практики рециклирования Pu были определены на основании результатов изучения свойств свежего и облученного МОХ-топлива, его поведения в AЗ реакторов при штатных и краткосрочных внештатных режимах эксплуатации и последующего сопоставления свойств МОХ- и UO2-топлива.
На начальном этапе изучения рециклирования Pu было выполнено несколько десятков национальных и международных программ, посвященных определению зависимости термомеханических, термических, физико-химических, структурных и других свойств от состава топлива, способа его изготовления и глубины выгорания.
В табл. 4.14.4 приведены примеры международных программ, в которых участвовала фирма BN.
Изучение теплофизических свойств МОХ-топлива, проведенное японскими и английскими специалистами, привело к следующим выводам:
теплопроводность МОХ-топлива примерно на 10 % меньше теплопроводности UO2-топлива, в диапазоне температур от 400 до 1600 ºС;
теплопроводность снижается с ростом температуры и содержанием Pu;
увеличение отношения O/М в МОХ-топливе до 2,02 снижает на 10% теплопроводность в диапазоне температур 400-1600 °C;
термическое расширение МОХ- и UO2-топлива в диапазоне температур 150-1200 °С одинаково.
Эти выводы можно дополнить французскими результатами изучения свойств 55 ТВЭЛов, облученных до разной глубины выгорания, в зависимости от содержания Pu и способа изготовления МOХ-топлива.
Было показано, что МОХ-топливо не обнаруживает никаких особенностей по сравнению с UO2-топливом после 4-х циклов облучения при измерении размеров ТВЭЛов, коррозии оболочки со стороны воды, плотности топлива и теплопроводности (рис. 4.14.4-4.14.9).
В настоящее время продолжается исследование характеристик МОХ-топлива, облученного в течение пяти циклов до выгорания 61 ГВт×сут/т.
Сравнение температур по центральной линии ТВЭЛа показало, что температура МОХ-топлива слегка выше, чем температура UO2-топлива при равной локальной мощности (рис. 4.14.8)].
По французским данным рост выгорания сопровождается небольшим увеличением выделения газообразных продуктов деления (ГПД) в МОХ-топливе по сравнению с UO2-топливом (рис. 4.14.9). Эти данные отличаются от бельгийских выводов, в которых утверждается, что выделение газообразных продуктов деления у обоих типов топлива одинаково и определяется одними и теми же характеристиками – размером зерна, величиной открытой пористости, температурой в центре и на периферии, линейной мощностью (рис. 4.14.10).
Германские эксперименты, проведенные на ОТВС, имеющих другую, чем 17×17 геометрию, и облученных в более жестких термических условиях, подтвердили надежность МОХ-топлива и показали, что доля газовыделения очень чувствительна к условиям облучения, но при равенстве мощности ТВЭЛов, МОХ- и UO2-топливо ведет себя одинаково (рис. 4.14.9).
Главный вывод специалистов разных стран, включая экспертов технического комитета МАГАТЭ по рециклированию Pu, заключается в том, что результаты изучения свойств МОХ-топлива в диапазоне облучений от 5 до 55 ГВт∙сут/т подтвердили их близость с аналогичными параметрами UO2-топлива. Истории появления дефектных ТВЭЛов и их поведение также одинаковы для МОХ- и UO2-топлив.
Таблица 4.14.4
Международные программы по МОХ-топливу с участием фирмы BN
| Поведение МОХ-топлива | Данные по физике АЗ с МОХ-топливом | ||
| Название программы | Содержание | Название программы | Содержание |
| PRIMO (PWR) | Выделение ГПД, радиальное распределение нуклидов Pu и продуктов деления (рис. 4.14.3); микроструктура ОЯТ; условия нарушения целостности | VIP-PWR VIP-BWR VIPO VIPEX | Корректировка и оценка компьютерных реакторных программ для расчета безопасности реакторов, загруженных МОХ-топливом с высоким, до 10-15%, содержанием Pu. |
| DOMO (BWR) | Зависимость газовыделения от выгорания, числа циклов облучения, способа изготовления топлива | ARIANE | Оценка программы типа ORIGEN для расчета содержания An, МА и ПД в облученном МОХ-топливе, а также для предсказания поведения МОХ-топлива в штатных и в нештатных условиях облучения. |
| CALLISTO (PWR) | Механические характеристики МОХ ОЯТ | ||
| FIGARO (PWR) | Кинетика газовыделения при облучении до 50 ГВт∙сут/т, тепловые характеристики МОХ ОЯТ | ||
| NOK-M109 (PWR) NOK-M308 (PWR) CERONIMO (BWR) | Детальное изучение характеристик и поведения МОХ ОЯТ PWR и BWR по фрагментам высоковыгоревшего топлива для пополнения баз данных |
Цифры 239, 240, 241 и 242 обозначают распределение нуклидов Pu с соответствующей атомной массой
Рис. 4.14.3 Сравнение экспериментальных и расчетных данных по радиальному распределению нуклидов Pu
|
Рис. 4.14.4 Теплопроводность МОХ (MIMAS) топлива с 6 % PuO2
|
Рис. 4.14.5 Увеличение длины ТВЭЛа в зависимости от выгорания
|
Рис. 4.14.6 Плотность топлива как функция выгорания
|
Рис. 4.14.7 Коррозия оболочки со стороны воды как функция выгорания
|
Рис. 4.14.8 Зависимость температуры по центральной линии ТВЭЛа от линейной мощности
|
Рис. 4.14.9 Зависимость доли выделенных газообразных продуктов деления от: 1) выгорания, 2) мощности ТВЭЛа
|
Рис. 4.14.10 Зависимость газовыделения продуктов деления (ГПД) от выгорания (по бельгийским данным)
|
Однако, современная тенденция, связанная с увеличением содержания Pu, более продолжительными циклами облучения и более высоким выгоранием потребует дальнейших исследований свойств МОХ-топлива, атакже модификации структуры топлива, ТВЭЛа и ТВС. При высоком выгорании необходимые изменения МОХ-топлива будут связаны с требованием улучшения удержания матрицей топлива ГПД и, таким образом, снижения доли их выделения, при сохранении других свойств, (взаимодействие таблетка/оболочка, физико-химические и термические свойства). Для решения этой задачи изучаются три способа усовершенствования микроструктуры топлива:
уменьшение размеров частиц обогащенных PuO2;
увеличение размера зерна топливной матрицы;
использование добавок в форме оксидов, вводимых в МОХ-топливо в небольших (500-2000 ppm) количествах, что позволит снизить скорость диффузии газов.
Выбор новой микроструктуры МОХ-топлива планируется, например во Франции, закончить к 2004 г. В 2005-2010 гг. предполагается провести серию демонстрационных облучений, изучить поведение и свойства ОЯТ и составить аналитическую программу для моделирования поведения нового топлива с учетом выделения летучих продуктов деления, взаимодействия топлива с оболочкой, механической прочности, деформации ТВЭЛов и др. Полученные результаты дадут основу для подготовки лицензионной заявки на установку ТВС нового типа.
Одновременно с работой над микроструктурой топлива изучаются новые материалы для оболочки ТВЭЛа, обладающие высокой коррозионной стойкостью и низкой деформационной способностью.
Подводя итоги современного уровня рециклирования реакторного плутония в реакторах на тепловых нейтронах, можно констатировать, что:
рециклирование Pu осуществляется в промышленном масштабе однократно более чем в 40 PWR и BWR;
рециклировано в форме МОХ-ТВС несколько десятков тонн реакторного плутония;
создана и достигла промышленной зрелости инфрастуктура рециклирования Pu;
рециклирование Pu в объеме 1/3 AЗ в стандартных действующих LWR не нарушает параметров надежности и безопасности реакторов и не требует сколько-нибудь серьезных конструкционных изменений реактора;
однократное рециклирование Pu в рамках загрузки 1/3 AЗ МОХ-ТВС лишь снижает скорость накопления Pu и не позволяет значительно сократить его объемы.
Для повышения эффективности сжигания Pu изучаются новые сценарии обращения с реакторным Pu, включающие ЯТЦ с модифицированными реакторами, новыми формами топлива и ТВС и многократным рециклированием.