В табл. 2.7.2 приведены принятые в проекте завода РТ-2 общие принципы обращения с РАО. Основными отличиями от стандартных решений этой проблемы являются способы обработки рафината I цикла и газоочистка.
Схема переработки ВАО приведена на рис. 2.7.5, который показывает тесную увязку процессов очистки урана и плутония в I цикле экстракции с одновременным началом процесса фракционирования ВАО.
Таблица 2.7.2
Обращение с РАО на РТ-2
| Класс РАО | Способ обращения |
| Жидкие ВАО | Упаривание, регенерация азотной кислоты, фракционирование радионуклидов, отверждение, контейнеризация, долговременное хранение |
| Жидкие САО и НАО | Упаривание, сорбционная очистка, осаждение, цементирование, контейнеризация отвержденного продукта, долговременное хранение |
| Твердые РАО | Сжигание, прессование, дезактивация металлов |
| Газообразные отходы | Улавливание NOx, 129I, 14C, 85Kr |
На рис. 2.7.5 видно, что в рафинат I цикла не попадают Zr, Np и Тс, которые присоединяются к ВАО только после нескольких стадий их обработки. Кроме того, технеций может быть выделен и в виде отдельной фракции.
Детальное изучение химии технеция в системах I цикла создало основу для управления химическим поведением Тс и позволило добиться его извлечения со степенью более 99,5%. Технециевый реэкстракт после дополнительной очистки может быть отвержден в форме пертехнетата калия методом кристаллизации.
Из рафината I цикла сначала производится извлечение Мо, для чего предложены экстракционные и сорбционные методы.
Дальнейшая переработка ВАО предусматривает глубокое их упаривание с регенерацией азотной кислоты.
В узле упаривания рафинатов I цикла выполняются следующие операции (рис. 2.7.6):
упаривание рафината, содержащего 3 М HNO3, в безтарельчатом выпарном аппарате при пониженном давлении,
разбавление концентрата выпарного аппарата (кубового раствора) водой для снижения его кислотности, величина которой задается требованиями дальнейшего процесса фракционирования ВАО,
регенерацию азотной кислоты из дистиллята выпарного аппарата ВАО, который подается на верхнюю тарелку ректификационной колонны,
удаление части регенерированной азотной кислоты, имеющей концентрацию 12 М, с нижней тарелки ректификационной колонны,
рефлакс ~ 80-90% концентрата из донной части ректификационной колонны на операцию упаривания ВАО путем смешивания с исходным раствором ВАО, что позволяет достичь нужной (12 М) концентрации HNO3 и достаточно высоких коэффициентов очистки от радионуклидов и продуктов коррозии,
рефлакс части дистиллята ректификационной колонны, позволяющий избежать увеличения объема тритийсодержащих отходов, направляемых на захоронение,
разбавление дистиллятом из ректификационной колонны исходного раствора ВАО с целью дополнительного снижения конечной кислотности концентрата ВАО и предотвращения выпадения осадков в процессе упаривания (рис. 2.7.6).
Отсутствие в жидких ВАО, поступающих на упаривание осадкообразующих элементов, Zr и Mo, а также Cs, Sr и Ва, если операция их выделения будет осуществляться до упаривания, значительно упрощает процесс упаривания и повышает его эффективность. Операция упаривания может выполняться и до фракционирования ВАО, при этом она способствует понижению кислотности и подготавливает ВАО к фракционированию.
Для извлечения фракции Cs-Sr-Ba предполагают использовать новый экстрагент – хлорированный дикарболлид кобальта в полярном разбавителе. Процесс может быть проведен в смесителях-отстойниках или в центробежных экстракторах. Этот процесс уже реализован в промышленном масштабе на установке УЭ-35 ПО “Маяк”.
После извлечения Cs, Sr и Ва производится или глубокое упаривание рафината с регенерацией азотной кислоты (если это не было сделано до получения “цезиевой фракции” – см. выше), и из разбавленного кубового раствора будут проводить извлечение фракций ТУЭ и РЗЭ, или эти фракции будут получать сразу после “цезиевой” фракции. В качестве экстрагента. здесь будет использован или также хлорированный дикарболлид кобальта в полярном разбавителе или смесь экстрагентов в специальном фторорганическом разбавителе.
1 – безтарелочный выпарной аппарат,
2 – колонна для регенерации HNO3,
3 – концентрат ВАО
Рис. 2.7.6. Узел упаривания рафинатов I цикла с регенерацией HNO3 на РТ-2
Процессы фракционирования ВАО на РТ-2, возможно, будут осуществляться одним из тех же способов, которые в настоящее время прорабатываются на заводе PT-I.
Возможны различные варианты дальнейшего обращения с полученными фракциями радионуклидов. Для части из них (Am, Np, Те, 129I – из системы газоочистки) прорабатываются способы возможной их трансмутации. Но одновременно разрабатываются и способы иммобилизации радионуклидов для подготовки их к захоронению. Матрица для отверждения фракции ТПЭ и РЗЭ будет выбираться из минералоподобных керамик.
Оставшаяся часть ВАО, содержащая после выделения Cs-Sr-Ва, ТПЭ, РЗЭ, Мо, Тс, Zr менее радиотоксичные радионуклиды – Ru, Pd, Sb, активированные продукты коррозии и др. – будет включаться в стеклоподобную (фосфатное стекло) или керамическую матрицу. Отдельно остекловываются фракции Cs-Sr-Ва, а также щелочной раствор 129I из системы газоочистки.
Возможно, что фракция ТУЭ+РЗЭ будет объединяться с САО. Среднеактивные рафинаты II и III экстракционных циклов объединяются с полученными в I цикле реэкстрактами Np, Тс, Zr, а также с другими САО и упариваются с регенерацией азотной кислоты. К полученному кубовому раствору добавляют реэкстракты ТУЭ, РЗЭ и Мо и проводят их совместное отверждение.
Варианты совместной обработки ВАО и САО приведены на рис. 2.7.7 и в табл. 2.7.3.
Проблема обращения с ВАО на заводе РТ-2 будет решаться гибко, и по желанию заказчика будет возможным остекловывание ВАО в их традиционном составе без фракционирования.
Очистка газообразных отходов будет включать:
улавливание окислов азота в колонне, орошаемой водой;
улавливание 129I и 14C в отдельной колонне;
улавливание 85Kr адсорбцией на активированном угле или адсорбцией фреонами.
Иод из системы газоочистки осаждается в форме иодида меди, или щелочной раствор иода будет отверждаться остекловыванием вместе с фракцией Cs-Sr-Ва. 85Kr будут хранить в баллонах.
Дальнейшая работа над совершенствованием технологии выделения и очистки целевых компонентов, проводимая в НПО “Радиевый институт им. В. Г. Хлопина”, привела к разработке варианта процесса, названного “Суперпурекс”. Было показано, что, изменяя структуру I цикла, можно добиться высокой степени извлечения, разделения и очистки U и Pu уже в рамках одноцикличной схемы (рис. 2.7.8); либо, наоборот, например, при переработке МОХ-топлива РБН, может оказаться полезной совместная реэкстракция урана и плутония (рис. 2.7.9).
Таким образом, проект завода РТ-2 отражает тенденции развития водно-экстракционной технологии переработки ОЯТ и учитывает результаты современных разработок выделения, разделения и очистки радионуклидов. Технология завода РТ-2 в гораздо большей степени, чем технологии современных зарубежных заводов отвечает требованиям кратко- и среднесрочных сценариев развития безопасной и конкурентоспособной ядерной энергетики, а возможности эффективного использования водных методов переработки ОЯТ еще далеко не исчерпаны.